摘要：采用喷涂技术制备了石墨烯/PEDOT：PSS 复合透明导电薄膜，并在此基础上制备了柔性黄光OLED 器件。通过设计DPVBi/Rubrene/DPVBi 势阱结构，可以实现电荷的有效陷获，获得稳定明亮的黄光发射。实验结果表明，适当增加发光区的厚度，可以提升器件的发光效率和稳定性，在12 V 时器件的效率为0.9 cd/A。该柔性黄光OLED器件在反复弯曲测试中表现出了良好的发光稳定性，发光效率没有产生明显变化。

　　有机电致发光（OLED）技术具有高发光效率、质量轻、低成本、高色纯度等优越特性而受到学术界及工业界的高度重视[1-5]。柔性有机电致发光显示（FOLED）是在柔性衬底上制作OLED，不仅拥有传统玻璃衬底OLED 的优点，还比它更轻薄、更耐碰撞、更方便携带。此外FOLED 不仅可以采用卷对卷方式制备，还可以采用喷墨打印方式制作，显著降低成本，有利于OLED 技术的产业化[6-8]。有机电致发光器件的传统阳极是氧化铟锡（ITO），这是由于ITO 具有如下优势：（1）具有高透过率，可达80%以上；（2）具有低表面电阻，一般在10 Ω/□；（3）具有低表面粗糙度，表面起伏为1~3 nm。而基于PET基板的柔性ITO 薄膜，其表面方阻在350~500 Ω/□，透过率可达80%。但是，ITO 中的铟材料具有毒性，价格越来越高，且ITO 薄膜具有脆性，弯曲时容易发生断裂，从而限制了其在柔性OLED 中的应用。石墨烯透明导电薄膜因其具有与柔性ITO 相当的导电性和透过率，还可在反复弯曲的过程中保持稳定的导电性，在有机光电方面具有广泛的应用前景，关于其薄膜的制备研究也受到人们的关注[9-12]。其中化学气相沉积法（CVD）制备石墨烯方法简单，能制备出高质量的石墨烯薄膜，同时可以实现大面积石墨烯薄膜的生长，并可转移到多种基体上使用。因此，本文采用化学气相沉积法制备高质量的石墨烯透明导电薄膜。另外，聚(3，4-乙烯二氧噻吩)-聚苯乙烯磺酸(PEDOT：PSS)材料具有功函数高的特点，是一种良好的透明薄膜导电材料。由于PEDOT：PSS 在弯曲时仍可以保持优异的电学性能以及稳定的光学性能，所以本文选择PEDOT：PSS 对石墨烯导电薄膜进行表面优化。

　　为了实现高质量的显示，研制不同颜色的发光器件具有重要的实用意义。黄色是由一定量红色和绿色组合而成的，黄色虽然不是三原色，但是黄色与蓝色互补可以实现柔和白光发射，因此在彩色显示中具有重要的地位。所以本文将制备的柔性石墨烯/PEDOT：PSS 复合电极应用于黄光OLED 器件中，并系统研究其光电性能。

　　1 器件制备与测试

　　采用自行搭建的化学气相沉积设备制备石墨烯。实验以甲烷（CH4）作为碳源，氢气（H2）作为载气，25 μm 厚的Cu 箔作为生长基体。反应温度为1 000 ℃。将制备出的石墨烯薄膜通过聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）转移到柔性聚对苯二甲酸乙二酯（PET）衬底上。采用喷涂方法在PET/石墨烯薄膜表面喷涂了一层厚度为80 nm 的PEDOT：PSS 薄膜，喷涂完成后，将加热板温度设置为150 ℃，加热样品15 min。

　　在制备好的 PET/石墨烯/PEDOT：PSS 复合薄膜基础上，以真空蒸镀法制备黄光OLED 器件。器件以N，N’-diphenyl-N，N’-bis(1-naphthyl)-(1，1’-biphenyl)-4，4’-diamine (NPB) 作为空穴传输层， 以4，4’-bis(2，2’-diphenylvinyl)-1，1’-biphenyl (DPVBi) 与5，6，11，12-tetraphenylnapthacene (Rubrene) 交替蒸镀两层作为发光层，以4，7-Diphenyl-1，10-phenanthroline(Bphen)作为空穴阻挡层，最后蒸镀复合阴极氟化锂（LiF）/Al，以提高电子注入效率。器件结构如图1（a）所示。本文所用到的有机材料均购于Aglaia。器件的发光面积为5 mm×5 mm，器件中所用到的有机材料化学结构如图1（b）所示。

　　为了获得高亮度、高效率的基于石墨烯的黄光器件，本文对功能层DPVBi 和Rubrene 厚度进行了优化，器件的结构包括如下三种（样品号为C1，C2，C3）：

　　C1：Graphene/PEDOT/NPB(40 nm)/DPVBi(10 nm)/Rubrene(3 nm)/DPVBi(10 nm)/Rubrene(3 nm)/Bphen(40 nm)/LiF/Al

　　C2：Graphene/PEDOT/NPB(40 nm)/DPVBi(20 nm)/Rubrene(3 nm)/DPVBi(20 nm)/Rubrene(3 nm)/Bphen(40 nm)/LiF/Al

　　C3：Graphene/PEDOT/NPB(40 nm)/DPVBi(20 nm)/Rubrene(1 nm)/DPVBi(20 nm)/Rubrene(1 nm)/Bphen(40 nm)/LiF/Al

　　分别对三组器件进行性能测试，采用日立F4600荧光光谱仪获得其电致发光光谱，采用TopconSR-3A 分光辐射光度计测量器件的发光亮度，采用34401A 安捷伦测试系统测试器件的电流密度-电压曲线。

　　图1 （a）黄光OLED 器件结构图；（b）各功能层材料化学结构

Fig.1 (a) Schematic of the structure of yellow OLED； (b) Chemical structure of the active layers